1937年，周璇在电影表演和歌曲演唱事业上达到了第一个高峰。从影不到两年的周璇，已经成为影坛和歌坛上的两栖明星了。艺华影业公司也把她作为台柱，在1937年2月拍摄的黑白故事片《满园春色》里，让周璇挂了头牌。这部喜剧片是由五个爱情短剧组成的，周璇在其中一部短剧中担任主角。
接着，艺华影业公司又出品了一部黑白闹剧故事片《女财神》，周璇在戏里扮演了一个富有幽默感的女佣人。
至此，周璇已经拍了九部电影，演绎了多个不同性格、不同身份、不同地位的角色。一年多的时间，对一个普通演员至多仅仅是一个开端。而对有着极高的表演天份的周璇来说，她在水银灯下已经表现得娴熟自如，驾驭各种角色的演技也令人刮目相待了。
再加上，她在歌坛上的名气也越来越响。她说：“那时，我们每天要同时在好几家电台播音，拥有很多听众，舆论界也给了我们很高评价。”
周璇，这个名字在观众和听众中已经有了相当的号召力，用现在的说法：她的出场已经有了很高的收视率和票房价值。
周璇在电影表演和歌曲演唱上都奠定了坚实的基础和作好了充分的准备，是该到了她向艺术的更高台阶冲刺的时候了。这时，机缘出现了。
1937年春天，上海明星影业公司决定拍摄反映社会底层小人物命运的影片《马路天使》。该片由著名影人袁牧之编导，赵丹出演男主角吹角手。
袁牧之曾在拍摄《风云儿女》时就对周璇有一个良好的印象，而《马路天使》剧本中设计的女主角歌女小红，无论是从角色定位、演唱才能还是从票房价值等方面考虑，周璇都是最佳的人选。
她是如何抓住这个使自己在演艺圈里大红大紫的机缘、进入《马路天使》剧组的呢？以前说是金山推荐她加入《马路天使》剧组的，这种说法靠不住。最可靠的说法仍出自当年她自己给《万象》杂志写的文章：
“我有个哥哥叫周履安，他是我养父所生，曾演过话剧，在明星公司拍过戏，和袁牧之是朋友。袁牧之在明星公司导演《马路天使》时，他提议向‘艺华’借我客串演出，这是因为剧中人适合我的个性，他估计我能胜任这个角色。当时‘明星’和‘艺华’说好条件，由‘明星’借白杨给‘艺华’拍一部戏。‘艺华’答应我在‘明星’客串一部戏作为交换……”
这样，周璇就顺利地进入了《马路天使》剧组。
这里有必要再提一笔，周璇养父周文鼎的亲生儿子周履安这个人，他是中国最早期的明星电影公司的台柱，无声片时代的大明星，据当时的报纸介绍：“胡蝶只不过是一个配角的时候，周履安和四大明星之一的张织云，已是银幕上的一对情侣，他的潇洒风流，聪明和努力，使每个导演都非常愿意导他的戏。”
周璇的养父母家绝不是像以往人们宣扬得那么不堪，而她能在旧上海滩的复杂的演艺圈里出人头地，与这个家庭也有一定的关系。
周璇在《马路天使》中的剧照
在《马路天使》拍摄的过程中，曾出现过这样一个小插曲：有一天，片场上轮到周璇扮演的歌女小红上场了，可是忽然到处都找不到她人，最后还是赵丹发现，她在片场外和一个小朋友趴在地上打弹子。
这个拍戏过程中的花絮，在圈内外传为笑料。但是，我们难道从中没看出这位年仅17岁的少女、在大明星云集的剧组里，显示出从容不迫、举重若轻、完全放松的表演状态吗？
周璇一进片场，果然很快就进入了角色，使和她演对手戏的大明星赵丹、魏鹤龄等人惊叹不已。编导袁牧之也认为周璇把他在戏里设计的人物歌女小红完全演活了，分寸感把握得相当准确。
周璇的表演自然、松驰、质朴，没有丝毫刻意和雕琢，把歌女小红、这个她所熟悉的角色演绎到了极致。
《马路天使》剧照
影片在金城大戏院放映后，引起轰动，也就毫不奇怪了。
应该看到，《马路天使》的成功很大部分要归功于影片中的两首插曲：《四季歌》和《天涯歌女》。
这两首电影插曲，是由当年风华正茂、才华出众的田汉作词、贺绿汀编曲的。这两位后来成为新中国文艺界的泰斗的老人回忆当年与周璇的合作经历时，都对周璇赞不绝口。
贺绿汀在拍《马路天使》前就认识周璇，他说，周璇在拍《风云儿女》时还是一个小角色，没想到一年后，在讽刺喜剧《狂欢之夜》里，已成了挑大梁的主角了。
更令他称奇的是在《马路天使》中和周璇的合作，他这样高度评价：我发现了她的音乐天赋和使人奇异的艺术才能。
贺绿汀回忆当年与周璇的交往时说，周璇很单纯，很天真，很聪敏，也很忠厚，是个本分人。她很有上进心。对待艺术、也很严肃。演戏也好，唱歌也好，她都是认认真真，老老实实，毫不做作……她的衣着很朴素。在那个时代，能做到洁身自爱是很不容易的。
对于周璇的演唱，贺绿汀这位音乐权威如是说：她很灵，领悟力强，唱得很有感情，很有味道。
《天涯歌女》中的周璇（右）
《四季歌》和《天涯歌女》的演唱，使周璇的名声大振，成为上海滩首屈一指的歌、影两栖明星。上海百代唱片公司特约周璇为《四季歌》和《天涯歌女》灌制唱片。这张唱片历时半个多世纪，经海内外唱片公司无数次的翻录和几代人的热心传播，终于成为中国音乐史上的经典之作、中华民族的文化瑰宝，散发着永久的艺术魅力。
影片《马路天使》也经历了岁月的洗礼，证明是中国电影史上少数几部经典之作之一。六、七十年来，在国内和国际上，《马路天使》作为中国电影的代表作，被不断反复播出，受到海内外几代人的广泛喜爱和欢迎。