1911 年，佩鲁贾实施了被称为 20 世纪最大的艺术品盗窃案。这是警方的理论，这位前卢浮宫工作人员于 8 月 20 日星期日藏在博物馆内，知道博物馆将在第二天关闭。但是，根据佩鲁贾被捕后在佛罗伦萨接受的审讯，他于 8 月 21 日星期一早上 7 点左右从其他卢浮宫工作人员进入的门进入博物馆。他说他穿着博物馆员工通常穿的一件白色工作服，与其他工作人员没有区别。当沙龙卡雷，蒙娜丽莎的地方挂了，空了，他把画从固定在墙上的四个铁钉上取下来，带到附近的服务楼梯上。
1909 年文森佐·佩鲁贾的警察照片，两年前被盗。
在那里，他取下了保护壳和框架。有人报告说他把这幅画（莱昂纳多画在木头上）藏在他的工作服下。但佩鲁贾只有 160 厘米（63 英寸）高，而蒙娜丽莎的尺寸约为。53 厘米 × 77 厘米（21 英寸 × 30 英寸），所以它不适合像他这样大小的人穿的工作服。相反，他说他脱下工作服，把它裹在画上，夹在腋下，从他进入的同一扇门离开卢浮宫。佩鲁贾把这幅画藏在他在巴黎的公寓里。
在将这幅画藏在他公寓的一个箱子里两年后，佩鲁贾带着它回到了意大利。他在意大利佛罗伦萨的公寓里保存了一段时间。然而，佩鲁贾最终变得不耐烦了，当他联系了佛罗伦萨一家美术馆的老板马里奥·弗拉特利时，他终于被抓住了。弗拉特利的故事与佩鲁贾的故事相冲突，但很明显佩鲁贾期望将这幅画归还给他认为的“故乡”而获得回报。弗拉特利请来了乌菲兹美术馆馆长乔瓦尼·波吉，他对这幅画进行了鉴定。波吉和弗拉特利在将这幅画“妥善保管”后通知了警察，警察在他的酒店逮捕了佩鲁贾。恢复后，这幅画在意大利各地展出，标题为庆祝它的回归。蒙娜丽莎随后于 1913 年被送回卢浮宫。虽然这幅画在被盗之前很有名，但它在报纸头条和大规模警方调查中的臭名昭著帮助这幅艺术品成为世界上最著名的艺术品之一，获得了相当多的公共利益。
1913 年，佛罗伦萨乌菲兹美术馆中的蒙娜丽莎。博物馆馆长乔瓦尼·波吉（右）正在检查这幅画。
目前有两种关于蒙娜丽莎失窃的主要理论。佩鲁贾说他这样做是出于爱国的原因：他想把这幅画带回意大利展出 “在它被拿破仑偷走之后”（佩鲁贾在卢浮宫工作时，他了解到拿破仑是如何掠夺许多意大利作品的拿破仑战争时期的艺术）。尽管他的动机可能是真诚的，但文森佐可能不知道，在拿破仑出生前 250 年的 16 世纪，列奥纳多·达·芬奇 ( Leonardo da Vinci )移居法国成为宫廷画家时，将这幅画作为礼物送给弗朗西斯一世。
专家质疑“爱国主义”的动机，理由是——如果“爱国主义”是真正的动机——佩鲁贾会将这幅画捐赠给意大利博物馆，而不是试图从其出售中获利。佩鲁贾在盗窃后寄给他父亲的信也证实了金钱问题。1911 年 12 月 22 日，在盗窃案发生四个月后，他写道，巴黎是“我会发财的地方，他的（财富）将一发不可收拾。” 次年（1912 年），他写道：“我发誓要你长寿，享受你的儿子即将为你和我们全家实现的奖赏。”
开庭审理后，法院在一定程度上同意佩鲁贾出于爱国原因犯下罪行，并给予了从轻处罚。他被判入狱一年零十五天，但在意大利被誉为伟大的爱国者，只入狱七个月。
蒙娜丽莎回到卢浮宫博物馆
后来出现了另一种理论。盗窃可能是由爱德华多·德·瓦尔菲尔诺（ Eduardo de Valfierno ）怂恿或策划的，他委托法国艺术伪造者伊夫·肖德龙（ Yves Chaudron）复制这幅画，以便将它们作为丢失的原件出售。如果原件被盗，复制品的价值会上升。这一理论完全基于前赫斯特记者卡尔·德克尔在 1932年在《星期六晚邮报》上发表的一篇文章。Decker 声称认识 Valfierno 并在1913年从他那里听到了这个故事，并承诺在得知 Valfierno 的死讯之前不会打印它。这个故事没有外部证实。
佩鲁贾不久后从监狱中获释，并在第一次世界大战期间在意大利军队服役。在战争期间，他被奥匈帝国俘虏并被关押了两年，直到战争结束并被释放。后来他结婚了，生了一个女儿，塞莱斯蒂娜，回到法国，并继续使用他的出生名彼得罗佩鲁贾作为画家装饰师。他于 1925 年 10 月 8 日（他的 44 岁生日）在法国巴黎郊区的Saint-Maur-des-Fossés去世。他被安葬在 Saint-Maur-des-Fossés 的孔代公墓。在 1950 年代的某个时候，佩鲁贾的遗体被挖掘出来并重新安置在墓地的骨柜中。
他在 1925 年的去世当时并没有被媒体广泛报道，可能是因为他以彼得罗·佩鲁贾的名义去世；只有当另一位文森佐·佩鲁贾于 1947年在上萨瓦省去世时，讣告才出现错误。
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