公元416年，赫连勃勃听说后秦将领姚嵩和氐王杨盛相持不下，就率领四万骑兵袭击上邽，还没有到达，姚嵩已经被杨盛杀死。赫连勃勃攻打上邽，二十天而攻克，杀死后秦秦州刺史姚平都和五千官兵，毁城后离去。进攻阴密，杀死后秦将领姚良子和一万多官兵。任命他儿子赫连昌为使持节、前将军、雍州刺史，镇守阴密。姚泓的将领姚恢丢下安定，逃奔长安，安定人胡俨、华韬率领五万户人占据安定，向赫连勃勃投降。赫连勃勃任命胡俨为侍中，华韬为尚书，留下镇东羊苟儿镇守安定，派给他五千鲜卑人。赫连勃勃前去雍城进攻姚泓的将领姚谌，姚谌逃到长安。赫连勃勃率军前进，驻扎在郿城，姚泓派他的将领姚绍来抵抗，赫连勃勃退到安定。胡俨等人袭击并杀死了羊苟儿，率领全城人投降了姚泓。赫连勃勃领兵回到杏城，笑着对群臣说：“刘裕攻打后秦，水陆并进，而且刘裕有超出世人的谋略，姚泓怎能保住自己！我用天时人事来考察，刘裕一定会打败姚泓。而且姚氏兄弟内部不和，怎么可以抵抗别人！刘裕攻克长安以后，最好是迅速回去，留下子弟和各将领守在关中。等到刘裕出发以后，我攻取就像捡起地上的草芥那么容易，不值得再让我的兵马辛苦了。”便厉兵秣马，休养士兵。不久进据安定，姚泓在岭北镇戍的郡县全都投降，赫连勃勃便全部占有了岭北的地方。
义熙十三年（417年），刘裕灭亡后秦，进入长安，派使者送给赫连勃勃书信，请求和好，约为兄弟。赫连勃勃命令中书侍郎皇甫徽写了回信，自己暗中熟记回信，把刘裕的使者叫到跟前，自己口授舍人写回信，封上信回覆刘裕。刘裕读了赫连勃勃的回信，对他很表惊奇，使者又说赫连勃勃容仪奇伟，英武绝人。刘裕赞叹说：“这是我比不上的啊！”赫连勃勃没多久就回到统万，刘裕留下儿子刘义真镇守长安自己返回东晋。赫连勃勃听说后非常高兴，对王买德说：“朕准备攻打长安，爱卿说说谋取的办法。”王买德说：“刘裕灭秦，正是所说的以乱平乱，没有用德政来救济百姓。关中地势优越，却用能力不强的小孩子来镇守，不是长久之计。刘裕匆忙返回的原因，是想急速地成就他篡夺皇位而已，来不及对中原费心。陛下以顺攻逆，大义通达天地，百姓盼望陛下义旗到来，度日如年。青泥和上洛，是南军的要冲，应该安置流动的兵力截断敌人来往的通路。然后堵塞潼关和崤陕，断绝他们的水陆通道。陛下传檄长安，向百姓宣扬恩德，三辅的父老都会提着酒食欢迎陛下的军队。刘义真独坐空城，没有地方逃窜，十天之内一定会到陛下面前来投降，正所谓兵不血刃，不战而白定。”
赫连勃勃认为很对，任命儿子赫连璝为都督前锋诸军事，兼领抚军大将军，率领二万骑兵南攻长安，前将军赫连昌屯兵潼关，任命王买德为抚军右长史，往南截断青泥的道路，赫连勃勃率领大军接着出发。赫连璝到达渭阳，投降的人一路上接连不断。刘义真派出龙骧将军沈田子率领军队迎战，作战不利，退军屯驻在刘回堡。沈田子对刘义真的司马王镇恶不满，趁着王镇恶出城时杀死他。刘义真又杀死沈田子。便把城外的军队全都召入城中，关闭城门坚守。关中的郡县全都向赫连勃勃投降。赫连璝晚上袭击长安，没有攻下来。赫连勃勃前进占据咸阳，长安所有的通道都被封锁。刘裕听到消息，非常恐惧，立刻命令刘义真往东镇守洛阳，任命朱龄石为雍州刺史，守卫长安。刘义真一路上大肆抢掠着往东走，到了灞上，百姓驱逐朱龄石，把赫连勃勃迎进长安。赫连璝率领三万军队追击刘义真，刘义真的军队大败，刘义真独自骑马逃跑。王买德在青泥俘获东晋宁朔将军傅弘之、辅国将军蒯恩、刘义真的司马毛脩之，堆积起人头封土成冢。于是赫连勃勃在长安宴赐将士，举起酒杯对王买德说：“爱卿前些日子的话，一个来回便应验，可以说是算无遗策。这虽然有宗庙社稷的神灵保佑，但也有卿的谋划之力。这杯酒所要敬的，不是卿还有谁！”于是任命王买德为都官尚书，加冠军将军，封河阳侯。
义熙十四年（418年），赫连昌在潼关的曹公故垒攻打朱龄石和龙骧将军王敬，攻克并抓获朱龄石和王敬，送到长安。群臣劝赫连勃勃称帝，赫连勃勃说：“朕没有治理乱世的才能，不能救助千万百姓，自从枕戈寝甲以来，已经十二年，但是四海还没有统一，遗留的敌人气焰还很嚣张，不知该怎样谢罪于当前，流传将来！朕准备选拔出身卑微但有才干的人才，把王位让给他，然后朕就归老朔方，以弹琴读书打发时光。皇帝的称号，岂是我这个寡德的人所能承受的！”群臣坚决请求，赫连勃勃才答应。便在灞上筑起坛场，即皇帝位，在境内实行赦免，改年号为昌武。派他的将领叱奴侯提率领二万步兵、骑兵到蒲坂进攻东晋的并州刺史毛德祖，毛德祖逃到洛阳。赫连勃勃任命叱奴侯提为并州刺史，镇守蒲坂。
赫连勃勃回到长安后，群臣劝其定都长安，赫连勃勃说：“朕难道不知道长安是历朝古都，有着山河环绕的稳固！但是荆、吴偏远，势必不能成为大患，东边北魏和我们有共同的边境，离北都城才数百里，如果定都长安，北都城恐怕会有守不住的忧患。朕在统万，他们不敢渡过黄河，你们没有看到这一点！”臣下全都说：“陛下不是我们能比得上的！”于是就在长安设南台，任命赫连璝兼领大将军、雍州牧、录南台尚书事。